近日，蘇州大學(xué)放射醫(yī)學(xué)與輻射防護國家重點實驗室王殳凹教授團隊聯(lián)合清華大學(xué)、美國科羅拉多礦業(yè)大學(xué)、德國于利希研究中心、上�？萍即髮W(xué)等放射化學(xué)領(lǐng)域研究人員，研發(fā)了一種基于鑭錒物種尺寸差異的新型超濾分離方法，可潛在應(yīng)用于我國乏燃料后處理、放射性污染控制、放射性同位素分離純化、放射化學(xué)診斷分析等系列重要任務(wù)中。該研究成果已于4月20日發(fā)表在《自然》期刊上。j4A新江南網(wǎng)|江南區(qū)域知名綜合門戶網(wǎng)

　　目前，能源短缺危機以及碳排放問題正讓世界各國重新審視核電發(fā)展的重要性。然而，作為核能可持續(xù)發(fā)展的前提，如何安全高效處理處置核燃料循環(huán)所產(chǎn)生的強放射性核廢料，仍是尚未解決的世界性難題。j4A新江南網(wǎng)|江南區(qū)域知名綜合門戶網(wǎng)

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　　研究表明，核廢料經(jīng)過鈾钚分離后對于環(huán)境危害最大的是次錒系元素镅，其具有多個長半衰期放射性同位素（如镅-241和镅-243）。镅是核能發(fā)電過程的副產(chǎn)物，也是核廢料長期放射毒性的主要來源。镅的分離嬗變技術(shù)是目前最受認(rèn)可的處置方式和研究熱點，其核心思想是將镅進(jìn)行高效分離并通過中子嬗變使其變?yōu)榈投拘�、短壽命的核素。此技術(shù)如能實現(xiàn)，將使得核能開發(fā)對人類社會帶來的負(fù)面效應(yīng)大幅降低，因此對全球核電的可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。j4A新江南網(wǎng)|江南區(qū)域知名綜合門戶網(wǎng)

　　傳統(tǒng)的觀點認(rèn)為镅的化學(xué)性質(zhì)與三價鑭系元素十分相似，而鑭系元素作為中子毒物又會顯著影響镅的嬗變效率。因此，三價鑭錒分離既是目前核廢物處置中最具挑戰(zhàn)的科學(xué)問題之一，又是為解決核廢料長期放射毒性問題所要克服的一個重大技術(shù)瓶頸問題。如能將三價镅氧化到六價，利用六價镅與三價鑭系在配位構(gòu)型上的差異實現(xiàn)分離，有望從根本上解決鑭錒分離難題。然而，六價镅屬于镅的非常規(guī)價態(tài)，在傳統(tǒng)萃取分離過程中僅能存在數(shù)秒時間，極易被還原為三價，從而再次造成分離困難。此前，國際上未見可行性策略能夠穩(wěn)定六價镅從而實現(xiàn)有效的鑭錒分離。j4A新江南網(wǎng)|江南區(qū)域知名綜合門戶網(wǎng)

　　據(jù)悉，該放射化學(xué)聯(lián)合研究團隊首先利用光譜技術(shù)研究了六價錒系元素（鈾、镎、钚、镅）和三價鑭系元素銪與該多酸簇合物的作用機理。結(jié)果表明在酸性溶液中，由于精準(zhǔn)匹配缺位結(jié)合位點的存在，該多酸簇合物可與六價镅發(fā)生極強的絡(luò)合作用，而與三價銪之間幾乎不發(fā)生相互作用。此外，該多酸簇合物對于六價镅來說是一種具有“化學(xué)惰性”和“位阻效應(yīng)”的保護性基團，能夠?qū)⑺嵝匀芤褐械牧鶅r镅穩(wěn)定超過24小時，從而為后續(xù)的分離過程提供了前提。為了可視化六價錒系元素與多酸簇合物間的相互作用，研究團隊制備了一系列六價錒系多酸納米復(fù)合物的單晶化合物，同時獲得了國際上首例穩(wěn)定的六價镅化合物的單晶結(jié)構(gòu)。X射線單晶衍射分析表明六價镅被完全封裝在預(yù)先設(shè)計的缺位結(jié)合位點中，進(jìn)一步證實了缺位多酸簇合物對六價镅的精準(zhǔn)識別作用。j4A新江南網(wǎng)|江南區(qū)域知名綜合門戶網(wǎng)

　　通過高分辨電子顯微鏡技術(shù)，研究團隊解析了六價錒系多酸納米復(fù)合物的單顆粒結(jié)構(gòu)，與其單晶結(jié)構(gòu)高度一致。最后，利用镅多酸納米復(fù)合物與水合鑭系離子之間的尺寸差異并結(jié)合商用超濾技術(shù)，發(fā)展了一種全新的鑭錒超濾分離方法，獲得了高達(dá)780的二元鑭錒單步分離因子和91%的單步镅回收率。這也是至今國際上報道的六價镅和三價鑭系之間的最好分離效果。此方法具有高效、安全、環(huán)境友好、快速且低能耗等系列優(yōu)勢，具有良好的應(yīng)用前景。j4A新江南網(wǎng)|江南區(qū)域知名綜合門戶網(wǎng)

　　蘇州大學(xué)放射醫(yī)學(xué)與輻射防護國家重點實驗室副研究員張海龍、碩士研究生李奡以及博士后李凱為該論文工作的共同第一作者，蘇州大學(xué)王殳凹教授、王亞星教授、清華大學(xué)徐超副教授以及美國科羅拉多礦業(yè)大學(xué)Thomas E. Albrecht-Schönzart教授為共同通訊作者。蘇州大學(xué)柴之芳院士在放射化學(xué)分離理論上給予了重要指導(dǎo)，清華大學(xué)胡憾石副教授團隊為該工作提供了理論計算支撐，上�？萍即髮W(xué)曹克誠研究員團隊開展了電鏡數(shù)據(jù)采集和分析工作，德國亥姆霍茲國家研究中心聯(lián)合會尤利希研究中心Evgeny V. Alekseev研究員、北京布魯克公司張振義博士在晶體結(jié)構(gòu)解析方面作出了貢獻(xiàn)。該工作得到了國家自然科學(xué)基金委、江蘇省科技廳、蘇州大學(xué)放射醫(yī)學(xué)與輻射防護國家重點實驗室等單位的資助。j4A新江南網(wǎng)|江南區(qū)域知名綜合門戶網(wǎng)

　�。ㄌK報融媒記者 李靜 通訊員 姚臻）j4A新江南網(wǎng)|江南區(qū)域知名綜合門戶網(wǎng)